一、硝酸盐热解产物的鉴定(论文文献综述)
朱迪[1](2021)在《多孔碳基复合材料的制备及其在电化学传感器中的应用》文中研究说明多孔碳材料具有高的气液渗透性、良好的导电性、优异的热力学和化学稳定性等出色的理化性质,使其成为一种广受关注的材料。多孔碳材料具有结合不同尺寸孔隙结构的优点,促进功能性位点的均匀分散并提供较大的可接触面积,实现高效的物质传输或提供充足的物种储存。此外,合理地引入具有电化学活性的过渡金属化物以及无机杂原子掺杂,不但可以改善和增强碳材料的物化性能,还能赋予其丰富的功能特性。因此,针对不同的应用场景,利用简单有效的合成策略,精准调控孔隙特征和结构组成,设计出具有特定功能的新型多孔碳基复合材料,可以促进碳材料在电化学方面的应用。本论文以多孔碳材料在电化学传感器的应用为出发点,设计、制备和功能化了四种多孔碳基复合材料,并系统的研究了碳基复合材料的电催化活性以及电化学传感性能。具体研究工作如下:1.通过“硬模板法”,合成了一种新颖的硼/氮共掺杂的蛋黄壳状中空多孔碳纳米球(B,N-MCNSs),并负载于还原型氧化石墨烯(r GO)表面。杂原子的掺杂提高了碳框架的导电性,还原型氧化石墨烯作为基底的引入促进了电子传输并扩大了B,N-MCNSs的分散性。B,N-MCNSs/r GO表现出的独特三维多孔结构,既能为电化学反应提供更多的活性位点,又能为电子、离子和生物分子的渗透吸附提供有利的输送路径。得益于内在优点和独特的结构特征,B,N-MCNSs/r GO基传感器对黄嘌呤(XA)和鸟苷(GUA)的检测具有线性范围宽(0.0915–103μM和0.0822–128μM)、检测限低(0.0503μM和0.0462μM)、抗干扰能力强以及稳定性好的优点。2.利用“一锅法”水热原位生长的策略,将花状氧化锌纳米片(花状Zn O)均匀分散于二茂铁(Fc)功能化的石墨烯三维框架(3D graphene@Fc)。氧化石墨烯独有的片层结构为三维碳的形成提供了骨架,实现了氧化锌颗粒的牢固负载,改善了纳米颗粒易团聚、不稳定、易脱落的缺点。受益于结构优势以及组分间的协同效应,花状Zn O/3D graphene@Fc对肾上腺素(EP)及其氧化衍生物肾上腺素红(QA)展现了良好的检测效果:宽的线性范围(0.02–216μM)、低的检测限(0.0093μM)、强的抗干扰性和良好的循环稳定性。从实际样品测试中得到的满意回收率(95.62–107.33%),证实了该生物传感器实际应用的可行性。3.利用自组装合成策略,以聚丙烯腈(PAN)为含氮碳源,次磷酸盐为磷源,通过水热法和热解磷化处理,合成了封装磷化钴(Co Px)的三维磷/氮共掺杂网状多孔碳基材料(Co Px@P,N-RPCs)。该材料呈现了三维分级多孔结构和较大的电极/电解质接触面积,内部封装Co Px的磷/氮共掺杂的碳网格,有效地阻止了Co Px的团聚和自由生长,提高了Co Px的结构稳定性和导电性,同时缓解了体积膨胀/收缩效应,防止了结构塌陷。在组分间的协同效应下,Co Px@P,N-RPCs对亚硝酸盐(NO2–)表现出了低至纳摩尔级的检测限(0.005μM),远优于国家规定的亚硝酸盐最低限度(0.1μM)。该研究为开发高性能的多孔碳基复合材料提供了有效的合成路径。4.以镍-铁水滑石(Ni-Fe LDH)为基底,金属有机框架(ZIF-67)为牺牲模板,利用酸蚀和热解硒化处理,成功将镍铁双金属硒化物原位封装于氮掺杂的多孔碳纳米片层,构筑了(Ni,Fe)Sex/N-PCNs多孔碳基复合材料。该方法以热解硒化的方式将镍铁元素转化为高化学活性的双金属硒化物,解决了硒化物合成步骤繁琐、耗时、不环保的问题。在(Ni,Fe)Sex/N-PCNs中存在丰富的孔隙结构和高导电性的三维网格,促进了分析物渗透吸附和质荷转移传导速率。因此,(Ni,Fe)Sex/N-PCNs对GUA表现出了低检测限(0.012μM)、宽线性范围(0.053–227μM)、优异的稳定性以及强的抗干扰性的检测性能。该项研究以LDHs/ZIF当作前驱体为开发制备三维多孔碳@硒化物复合材料提供了很好的思路。
张迪[2](2021)在《枣树枝生物炭制备及对硝态氮、铵态氮的吸附特性与机制研究》文中研究表明据调查,枣及其相关产业的飞速发展过程中会产生较多的生物质废弃物,如何高效且综合利用枣树生物质资源是处理经济发展与生态环境之间的科学问题,也是当前探索资源利用新途径的研究热点。本文采用高温热解法,在无氧环境下利用废弃的枣树生物质资源制备高性能的碳材料及其潜在利用价值的副产品。主要通过控制热解温度和恒温时间,然后进行物理活化,制备出十种不同炭化工艺的枣树枝生物炭(JB),同时得到了生物油和合成气等副产品。并借助先进的材料表征方法,分析了生物炭的SEM,XPS,XRD,FTIR,TGA,BET比表面积及孔径分析,Zeta电位,元素分析等理化特性,并采用PYGC-MS分析了热解过程中副产物的化学组分。最后采用8种经典的等温吸附模型和吸附动力学模型,模拟了枣树枝生物炭对硝态氮和铵态氮批量吸附过程,阐明了吸附机制,探究了添加量对吸附过程的影响。本研究得到如下主要结论:(1)文中对JB和生物油的物理化学性质进行了系统的表征,结果证明,随着热解温度从300℃升高至700℃,JB的碳含量增加,p H值增加,而氧和氮含量减小;比表面积(SBET)和碱性官能团的含量均增加;而总官能团的含量逐渐减小。枣树枝生物炭Zeta电位和产率随热解温度的增加逐渐减小,枣树枝生物炭的热解温度比热解恒温时间对生物炭性能的影响更大。(2)通过实验研究了枣树枝生物炭对硝态氮和铵态氮的吸附特性,并讨论了其热解和吸附机理。枣树枝生物炭最佳制备工艺为热解温度600℃、热解恒温时间2h,其对硝态氮和铵态氮的吸附量最高,分别为21.17 mg·g-1和30.57 mg·g-1。枣树枝生物炭的等温吸附和动力学吸附研究分别用Langmuir模型和伪二级动力学模型描述。枣树枝生物炭的NO3--N和NH4+-N吸附机理包括表面吸附、颗粒内扩散、静电相互作用和离子交换。另外,NH4+-N的吸附也与π-π相互作用和表面络合相关。(3)热解主要副产物为生物油,其含有的麦芽酚、愈创木酚、芹菜素、别嘌呤醇以及吡啶和呋喃等化学品物质。这项研究成果使枣树生物质得到有效利用,变废为宝;为以后相关生物炭、生物油的研究提供理论和实践依据,促进生态友好型资源利用和水体氮污染防治。
祝可成[3](2021)在《光老化微塑料中环境持久性自由基和活性氧(氮)的形成机制及其潜在毒性》文中提出微塑料(MPs)已成为海洋、陆地水体、土壤和大气介质中普遍存在且持续产生的一类污染物。由于其体积小、分布广,微塑料可直接或间接地被不同的水生生物、陆地生物、甚至人类摄取和吞食,并在器官或组织内部积累,对生物体构成直接的物理损伤。塑料中有毒增塑剂(如邻苯二甲酸酯)、添加剂(如双酚A、多溴联苯醚等)、以及单体物质在生物体内的释放会干扰神经系统、影响生殖发育、或诱发遗传畸变,引起化学毒性。此外,环境中的微塑料还会吸附多种重金属和有机污染物,将其携带并转移到生物体内,造成更加严重的复合毒性。因此,有关微塑料的环境行为与生态风险的探讨已成为环境领域关注的焦点和研究的热点。长期存在于环境中的微塑料会在光照、生物降解、水力和风力作用下进一步的碎片化,分解成粒径更小的颗粒,而且其形貌、结构及性质会发生显着变化,最终影响微塑料的环境行为和生态风险。然而,目前对于老化微塑料的生态风险主要聚焦于其对污染物的携带和吸附能力,而对微塑料自身分子结构和理化特性变化所引发的毒性效应缺乏深入认识。特别是涉及到微塑料老化过程中新产生的、区别于母体分子的环境风险物质可能是被忽略的一个重要因素。基于此,本论文聚焦于微塑料光老化过程中可能形成的一类新型环境风险物质—环境持久性自由基(EPFRs),重点探讨此类污染物在微塑料光老化过程中的形成过程,分析其诱导产生活性氧和活性氮的机制,并表征其氧化潜能的变化,结合细胞毒性分析,阐释光老化微塑料致毒的潜在机制,为准确评估微塑料的环境风险提供有效信息。本论文的主要研究内容和结果如下:(1)探讨了环境中常见的四种碳氢类微塑料在模拟太阳光老化后形成EPFRs的可能性。通过电子顺磁共振(EPR)技术表征,发现在光老化的聚苯乙烯(PS)和酚醛树脂(PF)上形成了 EPFRs,而在聚乙烯(PE)和聚氯乙烯(PVC)上并没检测到,这与微塑料分子的苯环结构有重要关系。而且随着老化程度的增加,PS和PF上检测到的EPFR丰度逐渐升高;EPFRs的特征g因子也会发生变化,其变化范围分别为2.0044~2.0049和2.0043~2.0044。而在停止光照后,PS和PF上EPFR的丰度在初始阶段会迅速衰减,然后,随着时间的推移衰减速率逐渐减缓,其中在快速衰减阶段EPFR的半衰期分别为13.33 h和4.86 h。衰减全反射-傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、核磁共振(NMR)和凝胶渗透色谱(GPC)分析表明,光诱导了 MPs上共价键的断裂、含氧官能团的形成、自由基产生的和EPFR形成。伴随EPFRs的形成,在老化PS和PF上检测到了 O2·-和·OH等活性氧(ROS)。(2)深入研究了微塑料光老化过程中ROS的产生过程,探讨了 EPFRs与ROS的形成对水环境微塑料光老化的影响及其作用机制。本研究中以聚苯乙烯微塑料(PS-MP)为模型,在模拟太阳光照射150 d的条件下,研究了 EPFRs及ROS的演变过程。通过自旋捕获和探针分子的方法,在PS-MP悬浮液中检测到大量的ROS,包括O2·-、1O2、H2O2和·OH。进一步通过相关性分析发现,这些ROS与生成的EPFRs有显着的关系,证实ROS的产生是微塑料光老化的结果。光老化后,PS-MP具有明显的特征变化,包括表面粗糙度增大和粒径减小。然而这些光老化效应被ROS淬灭剂显着抑制,说明ROS的产生又对PS-MP的光转化起着至关重要的作用。此外,ROS诱导PS-MP上形成更多的氧化官能团,从而增强PS-MP在水中的表面负电位和稳定性。该结果阐明了光老化MPs形成ROS的机制及其在MP光转化过程中的作用,从而拓展了目前关于MPs在水环境中的命运的认识。(3)研究了含氮微塑料(N-MPs)在光照下EPFRs和活性氧(氮)的形成过程,率先发现部分光老化N-MPs样品可形成持久性氨基氧自由基(PAOR)和活性氮(RNS)。采用EPR技术在光老化聚酰胺(PA)上检测到一个三重信号峰,其整体g因子约为2.0044。通过分析该自由基的特征参数,并结合密度泛函理论计算,证实PA上形成的EPFR为PAOR。对于光老化的氨基树脂(AmR)而言,所检测到的EPFR主要为酚氧自由基。使用热解-气相质谱法(py-GCMS)对光老化PA上生成的胺氧类化合物进行了鉴定,包括羟胺和硝酮等,它们是形成PAOR的主要结构基础或前驱体。同时,自旋捕获剂在PA上捕获到了 RNS。硝酮光解生成的·NO进一步与O2和O2·-反应,可产生·NO2和过氧亚硝酸盐,最终会形成过氧酰基硝酸盐和CO3·-。(4)为了评估光老化微塑料的环境风险,探讨了光老化过程对微塑料氧化潜能(OP)和细胞毒性的影响。研究发现,不论是碳氢类的酚醛树脂微塑料(PF-MP),还是含氮的PA微塑料(PA-MP),它们的OP值均随着光照时间逐渐增大。且PF上的氧化活性组成(包括EPFRs、ROS、过氧化物和共轭羰基)随着光老化时间的延长而增加。相关性分析发现,这些活性物质与OP呈显着相关(Spearman r>0.6,p<0.05),是OP的主要贡献者。此外,光老化PA的OP显着高于AmR,这主要是由于光老化后PA中含有丰富的RNS、有机氢过氧化物和PAN,这些活性物质共同提高了老化PA的OP水平。光老化后的PF-MP明显增加了细胞内ROS的水平,降低了人肺上皮癌细胞(A549)的细胞存活率。PF-MP的细胞毒性表现出与OP相似的趋势,说明PF-MP产生的活性组分诱导了细胞毒性。这些结果强调了光老化MP的不利健康影响。综上所述,模拟太阳光老化可以诱导微塑料上EPFRs的形成,但是EPFRs的产生与微塑料的分子结构有重要关系,带有苯环结构的微塑料更易形成EPFRs,而且微塑料的元素组成也会影响EPFRs的类型。伴随着EPFRs的产生,光老化微塑料还检测到各种活性氧(氮)的形成,它们的产生与微塑料的EPFRs以及光老化后新形成官能团和化合物均有重要关系。此外,光老化过程中ROS的产生对水环境中微塑料的光转化具有重要作用。这些活性组分的产生进一步导致了老化微塑料OP和细胞毒性的增强。总之,本研究工作对环境中微塑料的风险评估提供了新的视角。
李益飞[4](2021)在《青霉素菌渣热解产物特性及生物油催化脱氮机制》文中进行了进一步梳理抗生素菌渣是一种威胁环境和人类健康的有机危险废物。热解可以分解残留在菌渣中的抗生素并将菌渣转化为有价值的产品,而菌渣中的氮会影响生物油的利用。阐明菌渣在热解过程中的产物特性和氮迁移机理,将有助于菌渣的资源化利用。在本文中,通过分形维数方法分别分析了青霉素菌渣热解炭的2D表面形貌、3D表面形貌和内部孔结构随热解温度的变化。结果表明,热解过程中挥发分的释放导致菌渣热解炭表面上形成大量狭缝形微孔结构。在500℃慢速热解条件下得到的热解炭具有最高的分形维数值,具有进一步活化改性制备活性炭的前景。在500℃快速热解过程中得到的生物油产率达到最大值28.4wt%,含氮化合物含量为38.9%,具有进一步资源化利用的潜力。青霉素菌渣中蛋白质/氨基酸的环化作用有利于吡咯和吡啶的生成。当加热到600-700℃时,热解炭中的吡啶和吡咯通过缩合生成季氮,同时通过二次热裂解生成HCN。酰胺、胺、吡啶和吲哚是生物油中主要的含氮物质。谷氨酸和天冬氨酸的分解导致了菌渣快速热解生物油中环酰胺的生成,组氨酸的分解导致咪唑和芳香族咪唑的形成。采用量子化学计算方法分析了生物油中主要含氮化合物的形成和转化过程。结果表明,菌渣热解产生的含氮中间产物2,5-哌嗪二酮(DKP)可分解为腈类、酰胺类和胺类化合物。用正则变分理论计算了 DKP分解过程中的反应速率常数。结果表明,在400-700℃范围内,菌渣生物油中HNCO的生成路径具有最高的反应速率,并且该路径中速率控制步骤的活化能为447.83 kJ/mol。由于脯氨酸R基团对分解的抑制作用,导致了菌渣快速热解生物油中的DKP类化合物主要是脯氨酸与另一种氨基酸反应得到的产物。为了进一步降低氮含量,在本研究中,探讨了金属氧化物含量为10 wt%的 M/HZSM-5(M=Fe,Co,Ni,Cu,Zn,Mo,Zr,Ag 和 Ce)金属催化剂对青霉素菌渣在快速热解条件下催化脱除N和O的影响。混合催化生物油中N 元素含量从 10.09 wt%降低到 Zn/HZSM-5(6.98 wt%)、Co/HZSM-5(7.1 wt%)和Cu/HZSM-5(7.18wt%)。而分层催化热解除了具有较好的脱氮效果外,Ag/HZSM-5,Mo/HZSM-5,Ce/HZSM-5 和 Fe/HZSM-5 能够将 O 元素含量从 9.77 wt%分别降低到 3.75 wt%、6.86 wt%、8.39 wt%和 8.54 wt%。
高艳娟[5](2020)在《反硝化产甲烷/生物电化学降解含氮杂环化合物及碳氮脱除研究》文中研究指明含氮杂环化合物(Nitrogen Heterocyclic Compounds,NHCs)具有毒性与“三致”效应,广泛存在于煤热解、焦化等煤化工废水中。这类工业废水主要特征是COD/NOx--N比值较高,过量的碳源除反硝化降解外,主要依靠后续好氧反应池耗氧代谢,动力能耗较大,难降解NHCs的存在,使生物处理的效果受到极大限制,出水COD浓度仍较高,达不到排放标准。传统厌氧生物处理是去除NHCs的有效方法,但存在降解速率慢、生物能源气体(CH4)产量低、降解过程中产生氨氮累积的困局。厌氧同时反硝化产甲烷(SDM)是提高有机物降解率,改善生化出水质量的有效途径。针对传统厌氧技术应用的瓶颈,微生物电解池耦合厌氧消化(MEC-AD)技术具有强化厌氧降解、同时除碳脱氮的潜能。本文选用喹啉、吲哚、吡啶三种典型NHCs,分析了典型NHCs在SDM体系中降解性能,解析了NO3--N对NHCs降解的促进及对产甲烷的抑制作用机理,揭示了SDM体系内NHCs降解途径及降解机理,明确了特定碳源下反硝化菌和产甲烷菌的共生关系;提出了MEC-AD体系强化NHCs降解及碳氮脱除的方法,探讨生物电化学体系内碳氮同步脱除机制,揭示了NHCs在MEC-AD体系内降解机理及功能菌群协同耦合作用的生物学机制;研究了NHCs共基质条件下降解特性。本研究可丰富废水厌氧生物处理理论,为煤化工业废水中NHCs的有效去除提供理论依据与新思路。研究结果表明,SDM体系内250 mg/L喹啉、吲哚、吡啶的最适NO3--N分别为50、50、35 mg/L时,可获得NHCs最快降解速率及最小避免NO3--N对产甲烷反应的抑制,相比厌氧消化体系(AD),降解速率分别提高了0.54、1.15、1.41 mg/(L·h),甲烷产量分别减少了58.58%、64.13%、30.36%;脱氢酶和脲酶活性分别提高了6.50和3.70、6.80和8.50、6.70和3.50mg/MLVSS/h;高浓度NHCs(550 mg/L)降解效率分别提高39.86%、54.34%、22.33%;由于NHCs降解进程加快,NH4+-N的累积量相应提高了4.90%、6.25%、8.41%。通过对NHCs降解前后做碳氮平衡分析,明确了SDM体系内NHCs降解过程中碳氮流向。相比AD体系,反应结束后,SDM体系内喹啉、吲哚、吡啶中的碳转化的无机碳分别提高了21.30%、20.73%、4.51%;有机碳分别降低了19.63%、24.04%、17.80%;甲烷碳分别降低了12.76%、21.79%、14.45%;而固态中生物碳与氮含量均得到提高。SDM体系内喹啉在C-2位置羟基化生成2-羟基喹啉;吲哚在C-2羟基化生成2-吲哚酮和靛红,及生成甲基化产物3-甲基吲哚;吡啶在N-C-2位置断裂生成戊二醛。相比AD体系,SDM体系内中间产物形成速率更快且降解更为彻底。SDM体系内有效富集了降解菌、反硝化菌、硝态氮还原菌、中间产物降解菌,功能菌群间是互营共生关系;在产甲烷层面,喹啉、吲哚组以氢营养型产甲烷菌为主,吡啶组以乙酸营养型产甲烷菌为主。SDM内NHCs降解存在氨氮累积量增高、甲烷产量降低的现象,因此,探究了MEC-AD对NHCs碳氮脱除的效能。结果表明,外加电压促进了喹啉、吲哚、吡啶的降解,250 mg/L的NHCs最适降解电压分别为1.0、1.0、0.7 V,相比AD体系,降解速率分别提高了2.65、3.74、8.32 mg/(L·h);TOC去除率分别了提高了29.41%、29.19%、24.69%;甲烷产量分别提高了1.5、1.4、1.4倍;处理高浓度NHCs(550 mg/L),去除率分别提高了84.26%、84.22%、55.56%。分析了MEC-AD体系脱除氨氮效果,发现NH4+-N能完全去除,并解读了脱氮过程中电化学氧化、厌氧氨氧化、反硝化的协同作用机制。MEC-AD体系内喹啉降解遵循香豆素路径,生成2-羟基喹啉与8-羟基香豆素;吲哚降解生成2-吲哚酮与靛红;吡啶降解生成戊二醛,并在C-2-3处断裂生成甲酰胺;中间产物的形成与降解速率加快。功能菌群在MEC-AD体系内富集度更高,且电流对优势菌的富集具有选择性,喹啉降解过程中,降解菌和产电菌、厌氧氨氧化菌、自养反硝化菌、异养反硝化菌互营共生,占比分别高达36.99%、4.84%、8.18%、1.28%;三种NHCs组内均以氢型产甲烷菌为主,并富集了与氮脱除过程相关的厌氧氨氧化古菌(Nitrosoarchaeum)。实际废水中NHCs以混合底物状态存在,当喹啉与吲哚共基质时,低浓度的吲哚(0-100 mg/L)对喹啉及中间产物的降解具有促进作用,浓度高于150 mg/L会出现抑制现象;喹啉无论浓度高低均对吲哚的降解产生抑制。吲哚与吡啶共基质时有相似的降解特征。由于降解体系及底物不同,使NHCs共基质的功能菌群结构差异较大。
王贺飞[6](2020)在《生物炭强化希瓦氏菌还原转化硝基苯类化合物的机制》文中进行了进一步梳理希瓦氏菌(Shewanella)作为一种典型的产电微生物,可以代谢乳酸等底物产生电子,通过不同电子传递通路在胞内或胞外还原有机物、金属氧化物等污染物。揭示Shewanella胞内或胞外还原不同结构有机物的电子传递通路及差异原因,对调控微生物降解有机物具有重要的指导意义。作者选取了13种硝基苯类化合物(Nitroaromatic compounds,NACs),在探明Shewanella oneidensis MR-1转化NACs的电子传递路径基础上,通过添加生物炭强化S.oneidensis MR-1的电子传递过程,并研究生物炭强化NACs还原转化的机制,取得了以下有价值的信息:(1)发现分子量、范德华体积和log Kow可能是决定S.oneidensis MR-1在胞内或胞外还原转化NACs的重要因素,其中范德华体积是最主要因素(p<0.01)。对所测试13种NACs,范德华体积≥16.41的2-硝基联苯、2,2‘-二硝基联苯和2,5-二叔丁基硝基苯仅依赖Mtr(金属还原通路)跨膜电子传递通路在胞外被还原;而范德华体积≤15.60的硝基苯和2,4-二硝基甲苯等其他NACs可部分进入胞内,还原过程由Mtr电子传递通路和胞质中Nfn B蛋白(Ⅰ型硝基还原酶)共同介导。(2)阐明了生物炭强化S.oneidensis MR-1还原不同相态硝基苯的机制。分配于溶解相和吸附相中的硝基苯可同时被S.oneidensis MR-1还原,两相反应组成了平行反应体系。溶解相和吸附相硝基苯的还原分别为准一级和零级反应动力学过程,还原速率分别≥0.055 h-1和≥0.003 m M?h-1。硝酸氧化改性提高了生物炭中蒽醌类结构含量,从而使硝基苯的还原速率提高4.2倍;而提高热解温度增加了生物炭中芳环结构含量,使硝基苯的还原速率提高1.4倍,证明蒽醌和芳环结构是生物炭强化S.oneidensis MR-1还原两相硝基苯的主要结构基础。(3)在S.oneidensis MR-1胞外还原非水相2,2‘-二硝基联苯的过程中,生物炭的添加使还原速率提高了50%以上;并且热解温度越高,生物炭的强化活性越强。高的电容活性是生物炭促进S.oneidensis MR-1还原转化非水相的2,2‘-二硝基联苯的主要原因。
任静[7](2020)在《生物炭基异养硝化菌固定化体对水中氨氮的去除和N2O排放的影响》文中研究表明为研究生物炭固定化异养硝化菌对低浓度NH4+-N废水的去除效果,以生物炭对NH4+-N吸附的研究为基础,从污水处理厂污泥中筛选出一株异养硝化菌Pseudomonas putida strain-N3,分别以未改性稻壳生物炭,1 mol·L-1NaOH和5%H2O2、10%H2O2、20%H2O2和30%H2O2改性稻壳生物炭为载体,用吸附法制备生物炭基异养硝化菌固定化体(分别记为BC/NaOH-BC/5%H2O2-BC/10%H2O2-BC/20%H2O2-BC/30%H2O2-BC),进行对低浓度NH4+-N的去除动力学研究,并进一步探究H2O2改性生物炭对异养硝化菌氨氧化过程和N2O排放的影响。与BC相比,NaOH改性生物炭的pH增大1.76,表面零电荷点(pHpzc)增大1.61,电导率减小12.33 m S·m-1,比电容减小0.75 F·g-1,总碱性含氧官能团数量增加0.611 mmol·g-1,总酸性含氧官能团数量减少0.030 mmol·g-1,生物炭吸附固定的微生物量增加129.77 nmol P·g-1;H2O2改性生物炭的pH、pHpzc和电导率显着降低,5%、10%、20%和30%H2O2改性生物炭的比电容依次降低,酸性含氧官能团数量分别增加0.064、0.124、0.159、0.177 mmol·g-1,吸附固定的微生物量分别减少55.62、86.52、98.88、111.24nmol P·g-1。筛选的三株菌N1,N2,N3对异养硝化培养基中NH4+-N(NH4+-N浓度为9.43 mg·L-1)的72 h去除率分别为52.65%,64.18%,72.02%,N3较N1,N2具有较好的异养硝化能力,经鉴定N3为恶臭假单胞菌。选取对NH4+-N吸附效果好的BC、NaOH和10%H2O2改性生物炭为载体,制得的固定化体对NH4+-N的去除结果表明,生物炭基微生物固定化体对NH4+-N的去除效果优于生物炭,其中NaOH改性生物炭固定化体对NH4+-N的去除效果最好,对NH4+-N的去除率最大达到89.08%;反应体系48 h后NH4+-N浓度低于1.5 mg·L-1(地表水环境质量标准Ⅳ类NH4+-N限值);另外,生物炭基微生物固定化体对NH4+-N的去除过程更符合准二级动力学方程。用未改性生物炭和20%、30%H2O2改性生物炭对Pseudomonas putida strain-N3氨氧化过程和N2O排放的影响实验结果表明,生物炭经H2O2改性后芳香性减弱,导致生物炭的得电子能力和氧化活性减弱,不利于NH4+-N和生物炭上吸附的微生物间的电子传递,H2O2改性稻壳生物炭对氨氧化过程有抑制作用;N2O累积排放量与NH2OH浓度之间有较好的相关性,H2O2改性稻壳生物炭在实验过程中的NH2OH浓度总体高于BC,因此20%、30%H2O2-BC处理的N2O累积排放量高于BC。本研究为生物炭基异养硝化菌固定化体在低浓度氨氮废水的处理应用方面提供一定的理论依据,对水中氨氧化过程N2O排放的影响研究以深入了解其产生机理有积极意义。
蔡茜茜[8](2020)在《生物炭耦合生物电化学系统强化有机污染物降解的长距离电子传递机制》文中研究指明电活性生物膜(Electrocactive biofilms,EABs)的胞外电子传递在环境污染物降解、废水处理和清洁能源生产等领域发挥了巨大的应用潜力,已成为环境领域关注的热点。由于EABs电子转移主要在电极/微生物界面,限制了其在土壤污染物降解中的应用。受自然界微生物长距离电子传递(Long-distance electron transfer,LDET)的启发,生物炭(Biochar)作为导电物质可能介导EABs与污染物之间LDET过程,进而影响污染物的迁移转化与归宿。本论文在土壤生物电化学系统(Soil bioelectrochemical systems,SBESs)中,探索生物炭促进EABs的LDET可行性及在有机污染物降解中的应用,为强化有机污染物的生物电化学修复提供理论和技术支持。本文以生物炭介导EABs与固体电极间的双向LDET过程为主线,设计了一种衡量生物炭介导电子传递距离的新方法,并分别以菲及五氯酚为模式污染物,系统研究了生物炭介导的EABs双向电子传递(氧化和还原过程)在土壤介质中的长距离传递特性和污染物降解的距离效应,并深入探讨了其电子传递的电化学和微生物学机制。研究主要结论包括:(1)建立了生物炭介导土壤LDET过程的电化学表征方法,首次实现对LDET距离的有效测量。对生物炭添加后土壤导电性进行测定,发现生物炭的添加能有效改善土壤的导电性;但这并不能反映自然环境中生物炭对淹水土壤中电子传递的影响,因此采用电化学表征方法,测试在淹水土壤中生物炭介导电子传递的距离效应。结果表明,土壤中电子传递效率及电子传递距离与土壤导电性有关;在此非生物体系中,添加6%900°C炭烧生物炭能介导长距离电子传递至少6 cm。本研究为衡量生物炭在土壤中促进电子传递距离提供了一种有效的电化学方法。(2)研究了生物炭介导石油污染土壤LDET促进SBESs降解菲(Phenanthrene,PHE)。结果表明,低添加量BC900对SBESs性能促进明显,SBESs降解有效距离至少28 cm;随生物炭添加量增加,降解率增加。通过生物电流及生物炭电化学分析,得出生物炭通过电子穿梭体机制和导电机制共同促进PHE的矿化。生物炭能增加微生物丰度,如Azotobacter、Achromobacter、Caproiciproducens、Dysgonomonas、Lutispora等;其中,Azotobacter、Achromobacter在施加生物炭的SBESs被富集并呈现随生物阳极距离的增加而减少的趋势,且PHA-RHDα基因也随距离增加而减少。因此,生物炭耦合SBESs强化有机污染物矿化是一种有效的石油污染土的修复手段。(3)研究了生物炭介导水稻土LDET促进SBESs降解五氯酚(Pentachlorophenol,PCP)。结果表明:SBESs中PCP的降解主要发生在电极界面,电子传递有效距离小于4 cm。生物炭耦合SBESs系统中土壤PCP降解加速,远离电极表面的土壤PCP也能被有效降解。生物炭的促进作用与炭烧温度和添加量密切相关,添加3%炭烧温度900°C生物炭(BC900)后,PCP降解有效距离增加至16 cm。Desulfitobacterium和Geobacter在施加生物炭的SBESs中被富集并呈现随距生物阴极距离的增加而减少的趋势;并且生物炭的添加增加了脱氯功能菌与其他微生物的联系,使生态网络更趋复杂化。本研究说明生物炭的添加能促进土壤导电网络的形成,从而促进PCP的还原。(4)利用稳定性同位素技术结合BESs研究PCP脱氯及矿化阶段的功能微生物。结果表明,在同一体系中,阳极生物膜的厚度明显高于阴极生物膜,其中阳极生物膜Comamonas、Stenotrophomonas和Geobacter在13C-PCP处理样品的高浮力密度层(>1.73 g/m L)富集,说明这些微生物可能参与PCP脱氯中间产物的矿化;阴极生物膜中Comamonas、Pseudomonas、Methylobacillus和Dechlorosoma在高浮力密度层被富集,说明这些微生物不仅参与了PCP的还原脱氯,还参与了PCP的矿化过程。本研究为深入理解PCP降解功能微生物提供了新的认识。
李贺宇[9](2020)在《燃气部分氧解耦煤化学链燃烧中硫的演化机制研究》文中认为以煤为主的化石燃料在满足人类日益增长的能源需求的同时,也导致温室气体CO2的大量排放,造成全球气候变暖等多方面问题。控制并减少燃煤CO2排放非常关键。在CO2捕集、利用与封存技术(CCUS)技术中,燃前捕集、燃后捕集和富氧燃烧技术均需要较高的碳捕集成本,不利于系统的经济运行。因此,具有更低碳捕集成本的新型燃烧技术受到了越来越广泛的关注。化学链燃烧技术作为一种创新的燃烧技术,可以实现CO2内分离、能量梯级利用、NOx等污染物有效减排。氧载体是CLC技术的重要组成和研究基础。鉴于Fe2O3基氧载体抗烧结性好但反应活性低,Cu O基氧载体活性高但高温易烧结的限制,本课题组将其有机结合,创新性地提出了以Cu Fe2O4作为氧载体的部分氧解耦煤化学链燃烧技术(CLPOU)。此技术有望实现氧载体中活性氧的有效传递和煤的充分转化,极具应用潜力和发展前景。在直接以煤为燃料的化学链燃烧中,煤中硫对氧载体活性、系统安全运行、CO2后处理及环境均具有极大危害。因此,探究煤化学燃烧技术中硫的迁移规律和演化机理、实现其中硫的定向转化和高效原位脱除,逐渐成为当前研究的热点和难点。本文针对上述的研究热点和难点,精选富含不同形态硫组分的典型高硫煤用于以Cu Fe2O4为氧载体的部分氧解耦煤化学链燃烧中,研究煤中不同形态硫组分的演化及其与Cu Fe2O4的作用机制。本文首先采用溶胶-凝胶燃烧合成法(SGCS),制备出具备部分氧解耦特性的高纯度Cu Fe2O4复合金属氧载体,在自行搭建的高温固定床反应器中,研究了自制Cu Fe2O4氧载体的释氧-吸氧性能及其CLPOU反应性能,并进行了Cu Fe2O4氧载体的等温释氧-吸氧动力学计算。在以褐煤为模型燃料的CLPOU实验中,Cu Fe2O4氧载体呈现出较高的反应性能,提高还原温度、氧载体/燃料比及添加CO2作为气化介质,均可以有效促进煤焦与Cu Fe2O4氧载体的反应,多次还原-氧化循环实验结果表明,Cu Fe2O4氧载体具有良好的循环稳定性。在不添加Cu Fe2O4氧载体时,研究了典型高硫煤在程序升温热解及等温热解过程中气、固相硫的演化规律及产物分布。由于煤中的碱性矿物质及碳基质的存在,导致热解固相半焦中的硫含量增加。在等温条件下,随着热解终温的升高,由于煤中内在氢的不足,导致煤热解过程中无机硫向有机硫的转化,H2S、COS、SO2的释放呈下降趋势,而CS2的释放随温度的增加而增加,说明CS2可能来源于黄铁矿与CH4的直接气固反应及高温下黄铁矿与碳基质的反应。相比于100%N2,微量O2或CO2易使煤中的C—S键选择性断裂,从而促进了热解时气相硫(特别是COS和SO2)的释放。添加定量Cu Fe2O4后,在典型高硫煤与Cu Fe2O4复合氧载体的CLPOU过程中,程序升温实验及等温实验的反应器出口气相硫仅为SO2,且富含不同形态硫组分的三种高硫原煤呈现出不同的气相硫迁移规律。低温下的SO2释放峰主要来源于Cu Fe2O4与煤中无机黄铁矿或热稳定性较低有机硫的热解气相含硫产物的相互作用,高温下的SO2释放峰主要来源于Cu Fe2O4对煤中残余黄铁矿、稳定有机硫及部分金属硫化物的氧化。提高还原温度及氧载体添加量均促进了煤中黄铁矿硫及有机硫的氧化,导致气相SO2释放量显着增加,而硫酸盐硫主要通过热分解释放出SO2,增加氧载体添加量未对其释放造成明显的影响。添加气化介质CO2可以在一定程度上抑制SO2的产生。为进一步实现CLPOU过程中气相硫SO2的有效控制和定向转化,考察了多种钙基固硫剂及不同添加比例对CLPOU过程中碳、硫释放的影响,发现添加的纳米Ca CO3可以有效减少气相硫组分的排放,并生成固硫渣Ca SO4。在此基础上,为了探索固硫渣Ca SO4中额外氧量的高效利用途径,通过改性处理,制备出具有“核-壳”结构的Ca SO4-Mn3O4混合氧载体,并利用TG-FTIR技术对Ca SO4基混合氧载体的反应特性进行了初步研究,发现Ca SO4基混合氧载体与褐煤反应时,通过还原态Mn O与Ca SO4基质之间独特的氧传递特性和氧利用途径,可以实现Ca SO4中晶格氧的充分利用、CO2的有效捕集和对Ca SO4副反应释放的SO2的有效抑制和固定。总之,通过研究部分氧解耦煤化学链燃烧中不同形态硫组分的迁移演化及其与Cu Fe2O4氧载体的作用机制,并在此基础上对煤中硫组分定向转化条件和固硫渣Ca SO4中额外氧量高效利用途径的探索,有望实现煤化学链燃烧过程中碳、硫组分的协同在线控制,对于深入理解煤化学链燃烧技术、促进煤化学链燃烧技术的应用推广具有一定的学术研究价值和参考意义。
王小华[10](2018)在《不同干燥方式对褐煤物化性质及热转化特性影响》文中研究表明我国的能源资源禀赋特征是“富煤、少油、贫气”,进而决定了我国主体能源消费结构必是长期以煤炭为主,客观上也造成了原油和天然气供应的紧张局面。在煤炭资源的利用中,高品质的无烟煤和烟煤等占主导地位。在全球能源消耗日益增加的形势下,高品质煤炭供应日趋紧张。低品质煤是变质程度低、成煤较晚的年轻煤。褐煤是一种重要的低品质煤形式,其储量约占世界煤炭的45%。但褐煤水分含量通常大于30%,有的甚至高达60%,易风化和自燃,不宜长期储存,运输成本高,燃烧效率低。因此,大规模开发和利用褐煤的关键是对褐煤进行提质脱水,其也是克服褐煤自身缺陷(高水分、低发热量、易自燃),实现部分热解、气化、液化及获取煤基化工原料的主要方法。我国内蒙古锡林郭勒盟是褐煤的主产地,而现阶段褐煤干燥脱水工艺种类繁多,针对采用水热脱水、微波脱水、热风干燥后对褐煤结构变化影响规律的对比目前研究较少,且脱水提质后褐煤的热转化特性,包括热解特性、气化特性以及燃烧特性均会发生改变,目前尚未见有系统报道。因此,系统研究采用三种不同的脱水工艺对我国内蒙古锡林郭勒盟地区褐煤进行脱水提质,以及脱水提质后褐煤物化性质对其随后热转化特性影响,对内蒙古锡林郭勒盟褐煤脱水提质后的清洁高效转化具有重要的指导意义。论文研究得出以下主要结论:(1)水热脱水表明:当水热温度一定时,当压强大于3Mpa时,对于煤样在水中的反应过程影响较小。随着反应压强升高,褐煤逐渐进入深度改性阶段,热分解程度加剧,使得固体产率降低,水热脱水煤样的平均粒径逐渐降低。与温度对脱水煤样的平均粒径相比,水热压强对于脱水煤样的平均粒径影响较小。随着水热脱水压强增大,褐煤的内在水分、含氧官能团脱除的更加彻底,同时促使脱水褐煤中的孔隙结构发生变化,水热脱水煤样的平衡水分逐渐降低,煤大分子结构中活性化学成分在形成挥发物之前逐渐转化成为煤结构中稳定的化合物,导致压强由1Mpa增大至4Mpa时,挥发分产率由44.11%降低至42.12,煤样中的碳含量由74.49%升高至75.99%,氢含量由4.71%降低至4.57%。氧含量降低幅度增大,由原煤的29.19%降低至18.14%。(2)微波脱水表明:微波干燥褐煤初始阶段处于褐煤表面整体处于预热阶段,褐煤表面吸收微波能量使煤颗粒整体升温,由于几乎没有水分的脱除。随着脱水时间的延长,微波干燥褐煤中含水率的下降,煤样受热的水饱和表面被破坏,使煤样表面水分的蒸发区进一步向煤颗粒中心移动,导致煤颗粒内部水分蒸发速率变慢。微波干燥功率大于700W时,微波干燥褐煤中发生热解反应,一些脂肪侧链和含氧官能团发生分解反应,生成的类焦油物质溶于水中,导致微波干燥褐煤所取得的废水中COD、TOC、BOD以及NH3-N浓度值升高的变化趋势。(3)固定床脱水表明:干燥介质的不同,煤样脱水率也存在差异性,干燥介质对于脱水率的影响由高到低依次是氮气>氧气;相比粒径较大褐煤颗粒,较小粒径褐煤受热以及温度场更加均匀,进而0.50 mm较细粒径褐煤煤样脱水率相对更大。与140℃下褐煤脱水所得冷凝水水质相比,高温下褐煤脱水所得冷凝水中含有大量有机物,进而煤样脱水温度为210和280℃冷凝水中COD含量很高;当煤样脱水温度由140升高至280℃时,63mm氧气干燥煤样冷凝水中的NH3-N值由47升至338,增大7.19倍;而此时冷凝水中TON值也从78升至480,增大6.15倍。四种重金属离子的析出量均随着脱水温度的升高而逐渐增大,但煤样干燥冷凝水中重金属离子含量远低于地表水环境质量V类标准基本项目标准限值。(4)水热脱水煤样(温度为275℃、保温时间为60 min)中的自由基的Ng值随着脱水水热压强的逐渐增大出现先升高后降低的变化趋势。对于微波干燥褐煤以及固定床脱水褐煤而言,随着微波干燥功率和脱水温度的增大,自由基浓度逐渐增大,并没有像水热脱水一样出现降低的变化趋势。随着水热压强的逐渐增大,g因子逐渐降低,1Mpa脱水煤样中的含氧官能团含量更高,未成对电子的顺磁中心处于带有更高自旋-轨道耦合常数的氧原子上,因此g因子值较高。对于微波干燥褐煤以及固定床脱水褐煤而言,随着微波干燥功率和脱水温度的增大,g因子值逐渐降低,这说明随着脱水温度以及微波功率增大,褐煤逐渐进入深度改性阶段。(5)与原煤相比,当水热压强达到4Mpa时,热解焦油中的轻质焦油质量分数由原煤的47.56%升高至62.27%。而在微波干燥褐煤中,随着微波干燥功率增大,煤样热解焦油产率也呈现逐渐增大的趋势,但变化增长幅度较小,仅是从干燥功率为300W时的7.28%增大至1000W时的7.39%。随着水热温度、微波干燥功率以及热风干燥时间的延长或者升高,热解焦油中的C、H、S、N元素含量继续都有所升高,而氧含量逐渐降低。对于热解焦油中的S、N元素而言,热解焦油中的S、N元素随着脱水工艺参数的增大整体呈增大趋势。(6)当热解终温达到500℃时,单独脱灰煤热解焦油产率略大于原煤,分别为7.51%和6.92%。催化提质过程中,焦油产率降低,轻质焦油质量分数及气体产物产率增大。下置床层原煤和脱灰煤添加比例分别为40%、半焦添加比例为30%,此时焦油催化裂解轻质化效果达到最佳。焦油产率由高到低依次为:脱灰煤催化>原煤催化>半焦催化,而轻质焦油产率和质量分数由大到小依次为:原煤催化>半焦催化>脱灰煤催化。催化脱灰煤床层单环、双环以及三环的芳香烃类化合物高于其他两床层,而四环芳香类化合物产率略低于催化原煤和催化半焦床层。原煤催化热解焦油中洗油、蒽油、沥青质含量明显低于经过脱灰煤和半焦两床层。(7)随着水热温度升高,更高水热脱水温度的煤样热解半焦中的大芳香环结构(IG/I总)数量增大,而半焦中缺陷及其它无序结构(ID3/I总)、非晶态碳结构(ID1/IG)比例逐渐降低。微波干燥褐煤热解半焦中无序的石墨晶格和原子含量以及含芳香层的晶格振动幅度随着微波干燥功率增大而增强。煤样热解半焦中的大芳香环结构(IG/I总)数量增大,而半焦中缺陷及其它无序结构(ID3/I总)、非晶态碳结构(ID1/IG)随着微波干燥功率增大而逐渐降低。当微波干燥功率大于700W时,热解半焦中的缺陷及其它无序结构(ID3/I总)、非晶态碳结构(ID1/IG)降低幅度趋缓。随着气化反应温度升高,达到相同转化率需要的气化反应时间明显减少,气化反应温度每升高100℃,反应时间缩短四分之一。当气化温度达到1000℃,在保温时间达到10min时碳转化率就可达到100%,而气化温度在750℃时,碳转化率达到100%时需要30 min。水热、微波脱水提质褐煤的气化反应速率曲线形状非常相似,说明虽然干燥供给能量的形式不同,对煤样也起到了不同程度的改性,但对于煤中大分子结构变化基本没有影响。(8)三种不同脱水方式褐煤热解半焦晶体的结构参数接近,但存在明显差异。对于层间距d002而言,水热脱水煤样热解半焦层间距最小,达到0.384nm;而热风脱水煤样热解半焦层间距最大,达到0.463nm。对于芳香层片的堆垛高度Lc与芳香层片直径La,与层间距d002变化规律相似,说明热风脱水煤样热解半焦芳香环结构出现了更多的缩合,热解半焦的基本晶格单元同时进行了纵向的结合缩聚与内部增长,导致失去边缘活性位,降低了半焦的活性,这与之前得到的热风脱水煤样热解半焦气化反应活性较低的结论相一致。
二、硝酸盐热解产物的鉴定(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、硝酸盐热解产物的鉴定(论文提纲范文)
(1)多孔碳基复合材料的制备及其在电化学传感器中的应用(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 多孔碳材料概述 |
1.1.1 碳材料简介 |
1.1.2 多孔碳材料 |
1.2 多孔碳材料的制备 |
1.2.1 硬模板法制备 |
1.2.2 软模板法制备 |
1.2.3 直接活化法制备 |
1.3 多孔碳材料的功能化修饰 |
1.3.1 无机杂原子掺杂的多孔碳基材料 |
1.3.2 过渡金属化合物修饰的多孔碳材料 |
1.3.3 过渡金属-氮-碳(M-N-C)构筑的多孔碳材料 |
1.4 多孔碳材料在电化学领域的应用 |
1.4.1 多孔碳材料在电催化方面的应用 |
1.4.2 多孔碳材料在储能领域的应用 |
1.5 电化学传感器 |
1.5.1 电化学传感器简介 |
1.5.2 传感器电极分类及优缺点 |
1.5.3 电化学传感器的应用 |
1.5.4 多孔碳材料在电化学传感器的应用 |
1.6 立项依据 |
1.7 主要研究内容 |
第2章 实验材料及实验方法 |
2.1 实验试剂及仪器设备 |
2.1.1 常用化学试剂 |
2.1.2 主要仪器设备 |
2.2 材料合成方法 |
2.2.1 水热组装法 |
2.2.2 高温热解法 |
2.3 工作电极的制备 |
2.3.1 空白玻碳电极的预处理 |
2.3.2 工作电极的制备方法 |
2.4 主要表征方法 |
2.4.1 原子力显微镜 |
2.4.2 Brunauer-Emmett-Teller比表面积测试 |
2.4.3 X-射线光电子能谱 |
2.4.4 X-射线粉末衍射光谱 |
2.4.5 透射电子显微镜 |
2.4.6 扫描电子显微镜 |
2.4.7 拉曼光谱 |
2.4.8 电化学测试方法 |
2.5 本章小结 |
第3章 硼、氮共掺杂的蛋黄壳状多孔碳纳米球/石墨烯材料同时检测黄嘌呤和鸟苷 |
3.1 引言 |
3.2 B,N-MCNSs/rGO及修饰电极的制备 |
3.2.1 B,N-MCNSs的合成 |
3.2.2 B,N-MCNSs负载于rGO的制备 |
3.2.3 B,N-MCNSs/rGO修饰电极的制备 |
3.3 B,N-MCNSs/rGO的表征 |
3.3.1 扫描电镜和透射电镜 |
3.3.2 红外光谱、X-射线粉末衍射和氮气吸附/脱附 |
3.3.3 X-射线光电子能谱 |
3.4 B,N-MCNSs/rGO的电化学传感性能 |
3.4.1 B,N-MCNSs/rGO电催化氧化黄嘌呤和鸟苷 |
3.4.2 缓冲溶液pH的影响 |
3.4.3 活性表面积和电化学阻抗 |
3.4.4 不同扫速的影响 |
3.4.5 抗干扰性能 |
3.4.6 重复性、重现性和稳定性 |
3.4.7 线性范围和检测限 |
3.4.8 实际样品测试 |
3.5 本章小结 |
第4章 二茂铁功能化石墨烯三维框架加载花状氧化锌检测肾上腺素 |
4.1 引言 |
4.2 花状ZnO/3D graphene@Fc的制备 |
4.2.1 花状ZnO纳米片的合成 |
4.2.2 3D graphene@Fc的合成 |
4.2.3 花状ZnO/3D graphene@Fc的制备 |
4.3 花状ZnO/3D graphene@Fc的表征 |
4.3.1 扫描电镜和氮气吸附/脱附测试 |
4.3.2 红外光谱和X-射线光电子能谱 |
4.4 花状ZnO/3D graphene@Fc的电化学传感性能 |
4.4.1 花状ZnO/3D graphene@Fc电催化氧化肾上腺素 |
4.4.2 缓冲溶液pH影响、活性表面积、不同扫速和电化学阻抗 |
4.4.3 肾上腺素氧化的反应机理 |
4.4.4 抗干扰能力和稳定性 |
4.4.5 线性范围和检测限 |
4.4.6 实际样品测试 |
4.5 本章小结 |
第5章 磷、氮共掺杂的三维网状多孔碳负载磷化钴检测亚硝酸盐 |
5.1 引言 |
5.2 CoP_x@P,N-RPCs及其修饰电极的制备 |
5.2.1 CoP_x@P,N-RPCs的制备 |
5.2.2 CoP_x@P,N-RPCs修饰电极的制备 |
5.3 CoP_x@P,N-RPCs的表征 |
5.3.1 扫描电镜和透射电镜 |
5.3.2 氮气吸附/脱附测试、热重分析、拉曼光谱和原子力显微镜 |
5.3.3 X-射线光电子能谱 |
5.4 CoP_x@P,N-RPCs的电化学传感性能 |
5.4.1 CoP_x@P,N-RPCs电催化氧化亚硝酸盐 |
5.4.2 活性表面积和电化学阻抗 |
5.4.3 不同扫速的影响 |
5.4.4 抗干扰能力、稳定性、重复性和重现性 |
5.4.5 线性范围和检测限 |
5.4.6 实际样品测试 |
5.5 本章小结 |
第6章 氮掺杂的多孔碳纳米片层原位封装镍-铁双金属硒化物检测鸟苷 |
6.1 引言 |
6.2 (Ni,Fe)Se_x/N-PCNs及修饰电极的制备 |
6.2.1 (Ni,Fe)Se_x/N-PCNs的合成 |
6.2.2 (Ni,Fe)Se_x/N-PCNs修饰电极的制备 |
6.3 (Ni,Fe)Se_x/N-PCNs的表征 |
6.3.1 扫描电镜和透射电镜 |
6.3.2 拉曼光谱和热重分析 |
6.3.3 X-射线粉末衍射和氮气吸附/脱附测试 |
6.3.4 X-射线光电子能谱 |
6.4 (Ni,Fe)Se_x/N-PCNs的电化学传感性能 |
6.4.1 (Ni,Fe)Se_x/N-PCNs电催化氧化鸟苷 |
6.4.2 缓冲溶液pH的影响 |
6.4.3 活性表面积 |
6.4.4 不同扫速和电化学阻抗 |
6.4.5 抗干扰性、重复性、重现性和稳定性 |
6.4.6 线性范围和检测限 |
6.4.7 实际样品测试 |
6.5 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读博士学位期间的科研成果 |
致谢 |
(2)枣树枝生物炭制备及对硝态氮、铵态氮的吸附特性与机制研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 选题依据 |
1.3 国内外研究现状 |
1.3.1 生物炭的发展及研究方向 |
1.3.2 生物炭的制备方法研究现状 |
1.3.3 生物炭的基本特性及处理技术概述 |
1.3.4 生物炭的应用 |
1.3.5 生物炭对硝态氮和铵态氮的吸附研究 |
1.3.6 生物炭的吸附机制 |
1.3.7 生物油研究现状 |
1.4 研究内容及技术路线 |
1.4.1 研究内容 |
1.4.2 技术路线 |
第2章 材料与方法 |
2.1 试验材料 |
2.1.1 试验试剂 |
2.1.2 试验设备 |
2.2 试验方法 |
2.2.1 生物炭的制备 |
2.2.2 生物炭对硝态氮批量吸附试验 |
2.2.3 生物炭对铵态氮批量吸附试验 |
2.3 表征测定 |
2.4 模型分析 |
2.4.1 等温吸附模型 |
2.4.2 吸附动力学模型 |
2.5 数据处理 |
第3章 生物炭理化性质表征 |
3.1 元素分析 |
3.2 炭化产率分析 |
3.3 PH值分析 |
3.4 SEM分析 |
3.5 BET比表面积及孔径分析 |
3.6 FTIR分析 |
3.7 XPS分析 |
3.8 XRD分析 |
3.9 ZETA电位分析 |
3.10 热重分析 |
3.11 生物油分析 |
3.12 小结 |
第4章 生物炭对水体中硝态氮的吸附研究 |
4.1 生物炭对硝态氮的吸附性研究 |
4.1.1 最佳制备工艺筛选 |
4.1.2 等温吸附过程 |
4.1.3 吸附动力学过程 |
4.1.4 添加量对吸附过程的影响 |
4.2 讨论 |
4.2.1 生物炭对硝态氮的吸附机制探讨 |
4.2.2 不同原料制备的生物炭对硝态氮的吸附能力差异 |
4.3 小结 |
第5章 生物炭对水体中铵态氮的吸附研究 |
5.1 生物炭对铵态氮的吸附性研究 |
5.1.1 最佳制备工艺筛选 |
5.1.2 等温吸附过程 |
5.1.3 吸附动力学过程 |
5.1.4 添加量对吸附过程的影响 |
5.2 讨论 |
5.2.1 生物炭对铵态氮的吸附机制探讨 |
5.2.2 不同原料制备的生物炭对铵态氮的吸附能力差异 |
5.3 小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 主要结论 |
6.2 本研究的特色 |
6.3 研究不足及展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介 |
(3)光老化微塑料中环境持久性自由基和活性氧(氮)的形成机制及其潜在毒性(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述 |
1.1 微塑料的来源、分布及其潜在风险 |
1.1.1 微塑料的来源 |
1.1.2 微塑料的类型与分布 |
1.1.3 微塑料的潜在风险 |
1.2 微塑料的光化学老化 |
1.2.1 微塑料光化学老化机制 |
1.2.2 光老化对微塑料理化性质影响 |
1.2.3 光老化对微塑料环境行为影响 |
1.3 EPFRS的形成与危害 |
1.3.1 EPFRs的存在介质 |
1.3.2 EPFRs的形成过程 |
1.3.3 EPFRs的环境风险 |
1.4 研究目的、意义和内容 |
1.4.1 研究目的与意义 |
1.4.2 研究内容 |
1.5 技术路线 |
第二章 光老化碳氢类微塑料上EPFRs和ROS的形成 |
2.1 引言 |
2.2 材料和方法 |
2.2.1 试验材料和处理 |
2.2.2 微塑料光老化 |
2.2.3 EPFRs分析方法 |
2.2.4 光老化微塑料中产生的活性氧检测 |
2.2.5 光老化微塑料产生的总过氧化物 |
2.2.6 微塑料表征 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 微塑料光照下EPFRs的产生 |
2.3.2 PS和PF上EPFRs的变化和稳定性 |
2.3.3 老化PS和PF的表征 |
2.3.4 EPFRs在PS-和PF-MP上的形成机制 |
2.3.5 ROS在PS-和PF-MP上的形成 |
2.4 本章小结 |
第三章 光老化碳氢类微塑料上ROS形成过程及其老化机制 |
3.1 引言 |
3.2 材料和方法 |
3.2.1 试验材料和试剂 |
3.2.2 光老化实验 |
3.2.3 活性氧的测定 |
3.2.4 PS-MP表征 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 PS-MP悬浮液中ROS的产生及其变化 |
3.3.2 ROS的产生机理 |
3.3.3 ROS在PS-MP光转化中的作用 |
3.3.4 ROS对PS-MP沉降的影响 |
3.4 本章小结 |
第四章 光老化含氮微塑料上EPFRs和RNS的形成 |
4.1 引言 |
4.2 材料和方法 |
4.2.1 试验材料 |
4.2.2 光老化实验 |
4.2.3 EPR检测 |
4.2.4 化学分析 |
4.2.5 热裂解气相色谱(py-GCMS)分析 |
4.2.6 量子化学计算 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 光老化N-MPs上EPFRs的形成和衰减 |
4.3.2 EPFRs形成机理 |
4.3.3 活性氮(RNS)的产生 |
4.3.4 光老化对N-MPs的OP和RP的影响 |
4.4 本章小结 |
第五章 光老化微塑料的氧化潜能变化及其细胞毒性 |
5.1 引言 |
5.2 材料和方法 |
5.2.1 材料和试剂 |
5.2.2 光老化实验 |
5.2.3 EPFRs和ROS分析 |
5.2.4 氧化潜能分析 |
5.2.5 细胞培养和细胞毒性试验 |
5.2.6 其他分析 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 光老化对PF-MP氧化潜能的影响 |
5.3.2 光老化对PF-MP上主要活性物质的影响 |
5.3.3 PF-MP的化学成分与OP的相关性分析 |
5.3.4 光老化PF-MP的细胞毒性 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论 |
6.1 主要结论 |
6.2 本文的研究特色与创新点 |
6.3 研究展望 |
参考文献 |
致谢 |
个人简历 |
(4)青霉素菌渣热解产物特性及生物油催化脱氮机制(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1 引言 |
2 文献综述 |
2.1 抗生素菌渣的综合利用研究现状 |
2.1.1 抗生素菌渣的的形成 |
2.1.2 抗生素菌渣的理化特性 |
2.1.3 抗生素菌渣处理处置技术现状 |
2.2 热解技术的研究进展 |
2.2.1 热解技术概述 |
2.2.2 热解影响因素 |
2.2.3 热解生物油概述 |
2.3 生物质催化热解进展 |
2.3.1 生物质催化热解中催化剂的添加方式 |
2.3.2 生物质催化热解中催化剂的类型 |
2.4 量子化学计算研究进展 |
2.4.1 密度泛函理论 |
2.4.2 Thomas-Fermi及相关模型 |
2.4.3 Hohenberg-Kohn定理 |
2.4.4 Kohn-Sham方程 |
2.4.5 Gaussian软件简介 |
2.4.6 量子化学计算在热解研究中的应用进展 |
3 研究目标、内容与方法 |
3.1 研究目标 |
3.2 研究内容 |
3.3 研究技术路线 |
3.4 研究方法 |
3.4.1 热解试验条件及操作方法 |
3.4.2 试验条件及操作方法 |
3.4.3 仪器设备 |
3.4.4 分析方法 |
4 青霉素Ⅴ钾菌渣热解生物炭的分形特征 |
4.1 热解过程对热解炭表面二维形貌特征的影响 |
4.1.1 热解过程中炭表面形貌变化 |
4.1.2 热解炭表面微区元素分析 |
4.1.3 热解炭表面钾元素迁移转化过程 |
4.1.4 热解炭表面孔隙形貌变化的盒维数分析 |
4.1.5 快速热解炭表面孔隙形貌变化的盒维数分析 |
4.2 热解对热解炭表面3D形貌的影响 |
4.2.1 热解炭表面3D形貌变化 |
4.2.2 热解炭表面轮廓形貌变化的功率谱密度维数分析 |
4.2.3 热解炭表面结晶成分变化 |
4.2.4 快速热解炭表面轮廓形貌变化的功率谱密度维数分析 |
4.3 热解对热解炭内部孔隙形貌的影响 |
4.3.1 热解对热解炭低温N2吸附脱附等温线的影响 |
4.3.2 热解炭内部孔隙结构形貌的变化的FHH维数分析 |
4.3.3 快速热解炭内部孔隙结构形貌的变化的FHH维数分析 |
4.4 热解炭属性变化对热解炭分形维数的影响 |
4.5 小结 |
5 青霉素Ⅴ钾菌渣热解产物的化学特性 |
5.1 青霉素Ⅴ钾菌渣产物产率和产物氮分布 |
5.1.1 菌渣慢速热解产物产率和产物氮分布 |
5.1.2 菌渣快速热解产物产率和产物氮分布 |
5.1.3 温度和升温速率对产物产率和产物氮分布的影响 |
5.2 热解炭中有机官能团的变化 |
5.2.1 温度对热解炭红外特性的影响 |
5.2.2 热解炭中的含C官能团的迁移转化过程 |
5.2.3 热解炭中的含O官能团的迁移转化过程 |
5.2.4 热解炭中的含N官能团的迁移转化过程 |
5.3 热解气中主要组分的分析 |
5.3.1 温度对慢速热解气组分的影响 |
5.3.2 温度对快速热解气组分的影响 |
5.4 慢速热解对生物油成分的影响 |
5.4.1 菌渣慢速热解生物油中化合物组成的变化 |
5.4.2 菌渣慢速热解生物油中芳香化合物的变化 |
5.4.3 菌渣慢速热解生物油中含氧烃的变化 |
5.4.4 菌渣慢速热解生物油中含氮化合物的变化 |
5.5 快速热解对生物油成分的影响 |
5.5.1 菌渣快速热解生物油中化合物组成的变化 |
5.5.2 菌渣快速热解生物油中芳香化合物的变化 |
5.5.3 菌渣快速热解生物油中含氧烃的变化 |
5.5.4 菌渣快速热解生物油中含氮化合物的变化 |
5.5.5 菌渣含氮模型化合物快速热解油中化合物组成的变化 |
5.5.6 升温速率对菌渣热解生物油组分的影响 |
5.6 小结 |
6 生物油中主要含氮化合物形成转化的反应路径分析 |
6.1 热解过程中氨基酸向DKP的转化的反应路径 |
6.2 DKP分解的反应路径 |
6.2.1 DKP分解形成酰胺及亚胺类化合物的反应路径 |
6.2.2 DKP分解形成胺、腈/HCN和CO的反应路径 |
6.2.3 DKP分解形成HNCO、烯酮类和亚胺类化合物的反应路径 |
6.2.4 尿嘧啶分解形成HNCO和C2H4的反应路径 |
6.2.5 DKP分解形成亚胺类化合物和CO的反应路径 |
6.3 芳香族氨基酸向吲哚转化的反应路径 |
6.4 吡啶形成的反应路径 |
6.4.1 谷氨酸和丝氨酸形成3-羟基吡啶的反应路径 |
6.4.2 谷氨酸和缬氨酸形成2-乙基-6-异丙基吡啶的反应路径 |
6.5 吡啶分解的反应路径 |
6.6 菌渣中的主要氨基酸对慢速热解生物油中组分的影响 |
6.7 青霉素菌渣热解生物油中主要的氮转化机理 |
6.8 小结 |
7 青霉素菌渣热解生物油的催化提质研究 |
7.1 不同分子筛催化剂对热解产物影响的研究 |
7.1.1 不同分子筛对热解生物油产率的影响 |
7.1.2 不同分子筛对热解气的影响 |
7.1.3 不同分子筛对生物油组成的影响 |
7.2 负载过渡金属的HZSM-5对菌渣快速热解生物油的催化脱氮研究 |
7.2.1 催化剂表面形貌分析 |
7.2.2 催化剂中金属存在形式 |
7.3 催化热解生物油的产率和元素含量变化 |
7.3.1 催化生物油的元素分析 |
7.3.2 催化生物油的元素摩尔比分析 |
7.4 催化生物油中组成的变化 |
7.4.1 催化生物油中主要组分分布 |
7.4.2 催化生物油中的碳链分布 |
7.4.3 催化生物油中的芳香化程度变化分析 |
7.4.4 催化生物油中含氧烃的变化 |
7.4.5 催化生物油中含氮化合物的变化 |
7.5 分层催化热解前后催化剂的变化 |
7.5.1 催化剂表面物相和金属组成的变化 |
7.5.2 热解后催化剂表面主要的含C组分 |
7.5.3 热解后催化剂表面主要的含N组分 |
7.5.4 热解后催化剂表面主要的含O组分 |
7.6 小结 |
8 结论和建议 |
8.1 结论 |
8.2 创新点 |
8.3 建议和展望 |
参考文献 |
附录A 反应速率常数拟合参数 |
作者简历及在学研究成果 |
学位论文数据集 |
(5)反硝化产甲烷/生物电化学降解含氮杂环化合物及碳氮脱除研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
符号说明 |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景与意义 |
1.2 含氮杂环化合物(NHCs)概述 |
1.2.1 含氮杂环化合物简介 |
1.2.2 三种典型NHCs化合物结构特点与性质 |
1.3 处理典型NHCs方法的研究现状 |
1.3.1 生物法 |
1.3.2 化学氧化法 |
1.3.3 物理法 |
1.4 厌氧同时反硝化产甲烷研究进展 |
1.4.1 厌氧同时反硝化产甲烷的原理 |
1.4.2 厌氧同时反硝化产甲烷技术应用及影响因素 |
1.5 生物电化学技术研究现状及进展 |
1.5.1 生物电化学原理及降解有机物的研究 |
1.5.2 生物电化学脱氮研究及前景 |
1.6 问题的提出 |
1.7 研究内容与技术路线 |
1.7.1 研究内容 |
1.7.2 技术路线 |
第2章 材料与方法 |
2.1 实验装置 |
2.2 实验材料及仪器 |
2.2.1 接种污泥 |
2.2.2 实验试剂 |
2.2.3 仪器设备 |
2.3 实验设计 |
2.3.1 实验配水 |
2.3.2 厌氧同时反硝化产甲烷(SDM)实验设计 |
2.3.3 微生物电解池耦合厌氧消化(MEC-AD)实验设计 |
2.3.4 共基质实验设计 |
2.4 实验分析项目与检测方法 |
2.4.1 常规分析项目与检测方法 |
2.4.2 生物气体的测量 |
2.4.3 挥发酸的测量 |
2.4.4 污泥生物酶活性测试 |
2.4.5 中间产物测定 |
2.4.6 污泥形态分析 |
2.4.7 功能微生物群落结构分析 |
2.5 动力学分析 |
2.5.1 NHCs降解动力学分析 |
2.5.2 产甲烷动力学分析 |
第3章 厌氧同时反硝化产甲烷对典型NHCs降解性能研究 |
3.1 硝态氮对NHCs降解及产甲烷的作用机制 |
3.1.1 硝态氮对典型NHCs降解的促进机制 |
3.1.2 硝态氮对NHCs厌氧产甲烷的抑制机制 |
3.2 厌氧同时反硝化产甲烷体系内NHCs降解性能 |
3.2.1 NHCs降解过程中的氨氮形成分析 |
3.2.2 常规生物酶活性分析 |
3.3 同时反硝化产甲烷对不同浓度NHCs的降解效果 |
3.4 动力学分析 |
3.4.1 NHCs降解动力学 |
3.4.2 NHCs降解过程中厌氧产甲烷动力学 |
3.5 本章小结 |
第4章 NHCs在厌氧同时反硝化产甲烷体系中的降解机理 |
4.1 厌氧同时反硝化产甲烷体系内NHCs降解途径分析 |
4.1.1 NHCs厌氧降解途径 |
4.1.2 NHCs降解过程中间产物的转化规律 |
4.2 NHCs降解过程中碳氮平衡分析 |
4.3 厌氧同时反硝化产甲烷体系内功能菌群落结构解析 |
4.3.1 以喹啉为碳源 |
4.3.2 以吲哚为碳源 |
4.3.3 以吡啶为碳源 |
4.4 本章小结 |
第5章 微生物电解池耦合厌氧消化强化NHCs降解及碳氮同步去除 |
5.1 微生物电解池耦合厌氧消化对NHCs降解效能的影响 |
5.1.1 外加电压对NHCs降解的影响 |
5.1.2 不同浓度NHCs的降解效果 |
5.2 微生物电解池耦合厌氧消化强化NHCs降解性能研究 |
5.2.1 以喹啉为碳源 |
5.2.2 以吲哚为碳源 |
5.2.3 以吡啶为碳源 |
5.3 生物电化学体系对氨氮同步脱除的研究 |
5.4 NHCs在生物电化学体系内厌氧降解机理研究 |
5.5 微生物电解池耦合厌氧消化体系内微生物群落结构解析 |
5.5.1 污泥形态分析 |
5.5.2 功能菌群分析 |
5.6 本章小结 |
第6章 NHCs共基质条件下的降解性能研究 |
6.1 NHCs共基质条件下的降解机制 |
6.1.1 喹啉与吲哚共基质降解特性分析 |
6.1.2 吲哚与吡啶共基质降解特性分析 |
6.2 NHCs共基质条件下降解机理分析 |
6.2.1 NHCs降解动力学 |
6.2.2 NHCs共基质条件下降解产物 |
6.3 微生物群落解析 |
6.4 本章小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的科研成果 |
致谢 |
(6)生物炭强化希瓦氏菌还原转化硝基苯类化合物的机制(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
第一章 生物炭强化Shewanella还原转化NACs的研究进展 |
1.1 NACs的微生物处理技术 |
1.1.1 NACs的常见微生物降解技术 |
1.1.2 产电微生物对NACs的还原转化 |
1.2 Shewanella还原转化NACs的应用和机制 |
1.2.1 Shewanella在 NACs转化方面的应用 |
1.2.2 Shewanella转化NACs的潜在末端电子传递通路 |
1.3 生物炭强化胞外电子传递的机制 |
1.3.1 生物炭在环境转化过程中的作用 |
1.3.2 生物炭强化NACs转化的活性中心 |
1.4 存在问题 |
1.5 研究目标和技术路线 |
第二章 S.oneidensis MR-1还原转化NACs的电子传递通路 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 主要试剂与仪器 |
2.1.2 菌株培养条件 |
2.1.3 突变菌株的构建 |
2.1.4 NACs的还原转化 |
2.1.5 RNA提取与反转录 |
2.1.6 荧光定量PCR |
2.1.7 NACs分子性质及数据分析 |
2.2 结果与讨论 |
2.2.1 突变菌株的筛选 |
2.2.2 S.oneidensis MR-1还原NACs的电子传递通路 |
2.2.3 S.oneidensis MR-1不同通路编码基因表达差异 |
2.2.4 NACs的还原转化动力学 |
2.2.5 分子性质对还原转化机制的影响 |
2.3 小结 |
第三章 生物炭强化S.oneidensis MR-1还原转化不同相态硝基苯的分子机制 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 试剂与仪器 |
3.1.2 生物炭制备和改性 |
3.1.3 生物炭电化学性质测定 |
3.1.4 生物炭结构的表征 |
3.1.5 NB还原转化 |
3.1.6 NB的提取和检测 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 生物炭的结构和电化学性质 |
3.2.2 生物炭强化NB的还原转化 |
3.2.3 生物炭对S.oneidensis MR-1利用营养物质的影响 |
3.2.4 生物炭强化S.oneidensis MR-1还原转化NB的机制 |
3.3 小结 |
第四章 生物炭强化S.oneidensisMR-1还原转化非水相2,2-二硝基联苯的机制 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 材料与仪器 |
4.1.2 生物炭电容的测定 |
4.1.3 2 ,2'-DNPL的还原 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 生物炭强化2,2'-DNPL的还原效果 |
4.2.2 各因素对还原反应的影响 |
4.2.3 生物炭强化S.oneidensis MR-1还原转化2,2'-DNPL的机制 |
4.3 小结 |
第五章 研究结果及创新点 |
5.1 研究结果 |
5.1.1 S.oneidensis MR-1还原NACs的电子传递通路及影响因素 |
5.1.2 生物炭强化S.oneidensisMR-1还原转化不同相态硝基苯的机制 |
5.1.3 生物炭强化S.oneidensisMR-1还原转化非水相2,2‘-二硝基联苯的机制 |
5.2 创新点 |
5.3 展望 |
参考文献 |
攻读博士期间发表论文情况 |
(7)生物炭基异养硝化菌固定化体对水中氨氮的去除和N2O排放的影响(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
符号注释表 |
第一章 绪论 |
1.1 氨氮污染及治理 |
1.1.1 氨氮污染 |
1.1.2 低浓度氨氮废水处理方法 |
1.2 生物炭 |
1.2.1 生物炭的性质 |
1.2.2 生物炭对氨氮的吸附机制 |
1.2.3 生物炭的应用 |
1.3 生物炭基微生物固定化体 |
1.3.1 固定化体技术 |
1.3.2 新型硝化菌的发现 |
1.4 氨氧化过程N_2O的产生 |
1.4.1 N_2O的产生机理 |
1.4.2 影响N_2O排放的因素 |
1.5 研究意义与内容 |
1.5.1 研究意义 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 技术路线 |
第二章 稻壳生物炭对水中低浓度氨氮的吸附 |
2.1 材料与方法 |
2.1.1 改性生物炭制备 |
2.1.2 生物炭特性表征 |
2.1.3 生物炭对NH_4~+-N的吸附实验 |
2.1.4 生物炭对NH_4~+-N吸附的动力学拟合 |
2.1.5 数据分析 |
2.2 结果与分析 |
2.2.1 改性前后生物炭的基本性质 |
2.2.2 生物炭对水中NH_4~+-N的吸附过程 |
2.2.3 生物炭对水中NH_4~+-N吸附的动力学拟合 |
2.3 讨论 |
2.3.1 改性对稻壳生物炭性质的影响 |
2.3.2 生物炭对氨氮的吸附 |
2.4 本章小结 |
第三章 改性生物炭固定异养硝化菌对水中低浓度氨氮的去除 |
3.1 材料与方法 |
3.1.1 微生物固定化体载体制备 |
3.1.2 异养硝化菌的分离与鉴定 |
3.1.3 生物炭基微生物固定化体的制备 |
3.1.4 生物炭吸附固定微生物量的测定 |
3.1.5 生物炭基微生物固定化体对NH_4~+-N的去除 |
3.1.6 微生物固定化体对氨氮去除率的影响因素分析 |
3.1.7 数据分析 |
3.2 结果与分析 |
3.2.1 所筛选菌株对NH_4~+-N的降解能力及其分子生物学鉴定 |
3.2.2 生物炭基微生物固定化体对水中NH_4~+-N的去除 |
3.2.3 生物炭基微生物固定化体去除水中NH_4~+-N的动力学拟合 |
3.2.4 BC+N3对氨氮去除率的影响因素分析 |
3.2.5 NaOH-BC+N3 对氨氮去除率的影响因素分析 |
3.3 讨论 |
3.3.1 生物炭基微生物固定化体去除NH_4~+-N的过程分析 |
3.3.2 微生物固定化体对氨氮去除率影响因素分析 |
3.4 本章小结 |
第四章 稻壳生物炭对水中异养硝化菌氨氧化和N_2O排放的影响 |
4.1 材料与方法 |
4.1.1 H_2O_2改性稻壳生物炭的制备 |
4.1.2 添加生物炭条件下异养硝化菌氨氧化过程培养实验 |
4.1.3 添加生物炭条件下异养硝化菌氨氧化过程中N_2O排放实验 |
4.1.4 循环伏安法测比电容 |
4.1.5 羟胺的测定方法 |
4.1.6 数据分析 |
4.2 结果与分析 |
4.2.1 稻壳生物炭对水中氨氧化的影响 |
4.2.2 稻壳生物炭对N_2O排放的影响 |
4.2.3 相关性分析 |
4.3 讨论 |
4.3.1 H_2O_2改性稻壳生物炭对氨氧化作用的影响 |
4.3.2 H_2O_2改性稻壳生物炭对氨氧化过程中N_2O排放的影响 |
4.4 本章小结 |
第五章 结论 |
5.1 结论 |
5.2 创新点 |
5.3 展望 |
参考文献 |
附录 |
攻读学位期间取得的科研成果 |
致谢 |
(8)生物炭耦合生物电化学系统强化有机污染物降解的长距离电子传递机制(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
1 引言 |
1.1 生物炭研究进展 |
1.1.1 生物炭的结构及性质 |
1.1.2 生物炭的环境效应 |
1.2 生物炭促进微生物有机污染物降解机制 |
1.2.1 电子穿梭体机制 |
1.2.2 导体机制 |
1.3 生物电化学系统及其在降解有机污染物中的应用 |
1.3.1 生物电化学系统原理及进展 |
1.3.2 电活性生物膜的长距离电子传递机制 |
1.3.3 生物电化学系统强化生物修复 |
1.4 生物炭耦合生物电化学系统在有机污染降解方面应用 |
1.5 本论文研究目的和内容 |
1.5.1 研究意义及目的 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 技术路线 |
2 生物炭介导长距离电子传递过程的电化学表征方法研究 |
2.1 前言 |
2.2 实验材料与方法 |
2.2.1 土壤样品的采集与处理 |
2.2.2 实验仪器及试剂 |
2.2.3 生物炭的制备与表征 |
2.2.4 生物炭和生物炭-土壤体系导电性测定 |
2.2.5 生物炭在土壤介质中介导长距离电子传递方法 |
2.2.6 检测方法 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 土壤及生物炭的理化性质 |
2.3.2 生物炭添加对土壤导电性的影响 |
2.3.3 生物炭介导的土壤长距离电子传递研究 |
2.4 本章小结 |
3 生物炭介导长距离电子传递促进生物电化学系统降解菲 |
3.1 前言 |
3.2 实验材料与方法 |
3.2.1 土壤样品的采集与处理 |
3.2.2 实验仪器及试剂 |
3.2.3 生物炭的制备与表征 |
3.2.4 BESs的构建及培养 |
3.2.5 检测方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 土壤与生物炭理化性质 |
3.3.2 生物炭促进土壤PHE长距离降解的电化学机制 |
3.3.3 生物炭促进土壤PHE的降解转化 |
3.3.4 生物炭促进PHE还原转化的微生物学机制 |
3.4 本章小结 |
4 生物炭介导的长距离电子传递促进生物电化学系统降解五氯酚过程及机理研究 |
4.1 前言 |
4.2 实验材料与方法 |
4.2.1 土壤样品的采集与处理 |
4.2.2 实验仪器及试剂 |
4.2.3 生物炭的制备与表征 |
4.2.4 BESs的构建及培养 |
4.2.5 检测方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 不同炭烧温度生物炭促进土壤PCP长距离还原转化的电化学机制 |
4.3.2 PCP在生物炭和土壤的还原转化动力学 |
4.3.3 生物炭促进PCP还原转化的微生物学机制 |
4.4 本章小结 |
5 生物电化学系统中五氯酚同步脱氯和矿化降解的微生物机制研究 |
5.1 前言 |
5.2 实验材料与方法 |
5.2.1 实验仪器及试剂 |
5.2.2 BESs构建及培养 |
5.2.3 SIP实验设计 |
5.2.4 DNA提取及超高速离心 |
5.2.5 检测方法 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 BESs中PCP的降解 |
5.3.2 PCP功能微生物鉴定 |
5.3.3 脱氯及矿化生物膜 |
5.4 本章小结 |
6 主要结论、创新之处及研究展望 |
6.1 主要结论 |
6.2 创新之处 |
6.3 不足与研究展望 |
参考文献 |
攻读学位期间的学术论文及研究成果 |
致谢 |
(9)燃气部分氧解耦煤化学链燃烧中硫的演化机制研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
1 绪论 |
1.1 课题研究背景 |
1.2 化学链燃烧技术 |
1.2.1 化学链燃烧技术的来源、原理及优点 |
1.2.2 煤化学链燃烧技术的发展 |
1.3 煤化学链燃烧中硫的危害及其排放标准 |
1.4 煤化学链燃烧中硫的演化与分布 |
1.4.1 煤中硫的赋存形态 |
1.4.2 煤热解气化时硫的演化与分布 |
1.4.3 煤化学链燃烧中硫的演化与分布 |
1.5 煤化学链燃烧中硫演化的研究进展 |
1.5.1 化学链燃烧中硫演化的热力学模拟研究 |
1.5.2 气体燃料化学链燃烧中硫演化的实验研究 |
1.5.3 煤化学链燃烧中硫演化的实验研究 |
1.6 本文研究内容 |
2 CuFe_2O_4氧载体的制备及性能研究 |
2.1 CuFe_2O_4氧载体的制备及表征 |
2.1.1 溶胶-凝胶燃烧合成法简介 |
2.1.2 基于溶胶-凝胶燃烧合成法的CuFe_2O_4氧载体制备 |
2.1.3 CuFe_2O_4氧载体的物相分析 |
2.2 实验设备及数据处理 |
2.2.1 实验台架简介 |
2.2.2 高温固定床反应器温度场的测定 |
2.2.3 实验煤样的表征和分析 |
2.2.4 实验步骤 |
2.2.5 数据处理 |
2.3 CuFe_2O_4氧载体的释氧-吸氧性能研究 |
2.3.1 氧载体释氧-吸氧性能分析 |
2.3.2 反应动力学计算 |
2.4 CuFe_2O_4氧载体的反应性能研究 |
2.4.1 CuFe_2O_4氧载体与模型燃料煤的程序升温实验研究 |
2.4.2 CuFe_2O_4氧载体与模型燃料煤的等温实验研究 |
2.5 本章小结 |
3 煤热解气化过程中硫的演化与分布研究 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 煤样的制备和表征 |
3.1.2 实验台架和实验步骤 |
3.1.3 微量硫分析仪的标定 |
3.2 典型高硫煤程序升温热解过程中硫的演化变迁 |
3.2.1 程序升温过程中形态硫组分的演化分布 |
3.2.2 热解气氛对含硫气体逸出规律的影响 |
3.3 典型高硫煤等温热解过程中硫的演化变迁 |
3.3.1 等温热解过程中形态硫组分的演化分布 |
3.3.2 等温热解过程中热解温度对硫组分迁移分布的影响 |
3.3.3 等温热解过程中反应气氛对硫组分迁移分布的影响 |
3.4 本章小结 |
4 煤化学链燃烧过程中硫的演化与分布研究 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 实验材料 |
4.1.2 实验台架和实验步骤 |
4.1.3 数据处理 |
4.2 程序升温CLC过程中不同形态硫组分的迁移转化 |
4.3 等温CLC过程中运行参数对煤中碳、硫组分演化分布的影响 |
4.3.1 还原温度的影响 |
4.3.2 氧载体添加量的影响 |
4.3.3 气化介质CO_2的影响 |
4.4 不同高硫煤在等温CLC过程中碳、硫释放特性 |
4.5 本章小结 |
5 煤中硫的定向转化及固硫渣反应特性初步研究 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 实验材料 |
5.1.2 实验台架和实验步骤 |
5.2 添加钙基固硫剂对LZ煤等温CLC反应特性的影响 |
5.2.1 钙基固硫剂种类对CLC过程中煤中碳、硫组分释放的影响 |
5.2.2 不同添加比例对CLC过程中煤中碳、硫组分释放的影响 |
5.2.3 含钙基固硫剂的固相反应产物分析 |
5.3 CaSO4基混合氧载体反应特性的初步研究 |
5.3.1 CaSO_4-Mn_3O_4 混合氧载体反应特性的TG-FTIR研究 |
5.3.2 CaSO_4-Mn_3O_4 混合氧载体的固相反应产物分析 |
5.4 本章小结 |
6 全文总结及展望 |
6.1 全文总结 |
6.2 工作展望 |
攻读学位期间参加的科研项目及发表的学术论文 |
致谢 |
参考文献 |
(10)不同干燥方式对褐煤物化性质及热转化特性影响(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 引言 |
1.1 我国能源消费及特点 |
1.2 我国洁净煤技术发展现状 |
1.2.1 煤炭分质利用 |
1.2.2 煤炭洗选加工 |
1.2.3 煤炭洁净转化 |
1.3 褐煤结构特性 |
1.3.1 褐煤中水分理化特性 |
1.3.2 褐煤高水分影响因素 |
1.4 褐煤脱水提质技术研究进展 |
1.4.1 水热提质脱水 |
1.4.2 微波提质脱水 |
1.4.3 褐煤转筒干燥脱水 |
1.4.4 热压提质脱水 |
1.4.5 太阳能干燥脱水 |
1.4.6 不同脱水工艺比较 |
1.5 干燥脱水对褐煤物化性质影响 |
1.6 干燥后褐煤利用方式 |
1.6.1 干燥褐煤热解 |
1.6.2 干燥褐煤气化 |
1.6.3 干燥褐煤燃烧 |
1.7 选题依据、研究目的及研究内容 |
1.7.1 选题依据 |
1.7.2 研究目的 |
1.7.3 研究内容 |
1.8 本章小结 |
2 实验设备与方法 |
2.1 实验样品 |
2.1.1 实验煤样 |
2.1.2 化学试剂 |
2.2 干燥设备 |
2.2.1 水热脱水 |
2.2.2 微波干燥 |
2.2.3 热风转筒干燥及固定床干燥 |
2.3 煤样热转化及辅助实验设备 |
2.3.1 热重分析 |
2.3.2 固定床热解 |
2.3.3 其他辅助设备 |
2.4 分析测试设备与方法 |
2.4.1 煤样工业分析与元素分析 |
2.4.2 气相色谱 |
2.4.3 气相色谱质谱联用 |
2.4.4 扫描电镜-能谱分析 |
2.4.5 傅里叶红外光谱分析 |
2.4.6 X射线荧光光谱分析 |
2.4.7 孔隙度及比表面积分析 |
2.4.8 电子自旋共振分析(ESR) |
2.4.9 核磁共振分析(NMR) |
2.4.10 高效液相色谱(HPLC) |
2.4.11 电感耦合等离子体质谱 |
2.5 本章小结 |
3 干燥方式对褐煤脱水率及物化性质影响 |
3.1 水热对褐煤脱水固体产物特性影响 |
3.1.1 水热脱水温度对固体产物产率及组成影响 |
3.1.2 提质压强对固体产物产率及组成影响 |
3.1.3 保温时间对固体产物产率及组成影响 |
3.1.4 气体产物分布 |
3.1.5 水质分析 |
3.2 微波对褐煤脱水率影响 |
3.2.1 微波功率对脱水率影响 |
3.2.2 样品粒径对脱水率影响 |
3.2.3 堆积径高比对脱水率影响 |
3.2.4 水质分析 |
3.3 固定床对褐煤脱水率影响 |
3.3.1 粒径对脱水率影响 |
3.3.2 升温速率对脱水率影响 |
3.3.3 褐煤脱水后冷凝水水质分析 |
3.3.4 褐煤脱水后冷凝水中重金属含量 |
3.4 干燥方式对褐煤物化性质影响 |
3.4.1 官能团含量变化 |
3.4.2 干燥煤样碳结构变化 |
3.4.3 比表面积 |
3.4.4 顺磁中心自由基浓度变化规律(ESR谱图) |
3.5 本章小结 |
4 不同干燥方式对褐煤热解特性影响 |
4.1 原煤热解特性分析 |
4.1.1 原煤热重分析 |
4.1.2 动力学分析 |
4.1.3 气相产物分析 |
4.1.4 气相热值 |
4.2 不同脱水方式的提质后褐煤的热重分析 |
4.3 不同干燥方式的褐煤热解动力学分析 |
4.4 不同干燥方式的褐煤固定床三相产物分析 |
4.5 不同干燥方式对褐煤热解焦油性质影响 |
4.5.1 热解焦油组分分布 |
4.5.2 热解焦油氧元素分布 |
4.6 不同性质褐煤催化裂解热解产物提质 |
4.6.1 原煤、脱灰煤热重分析 |
4.6.2 固定床热解实验 |
4.6.3 催化热解气体产物分布 |
4.6.4 下置床层中残留焦油组分分析 |
4.6.5 催化热解焦油的模拟蒸馏 |
4.7 本章小结 |
5 不同干燥方式对褐煤气化特性影响 |
5.1 干燥方式对提质后褐煤气化特性影响 |
5.1.1 水热脱水影响 |
5.1.2 微波脱水影响 |
5.1.3 热风干燥影响 |
5.2 不同干燥方式褐煤原位和非原位气化反应性对比 |
5.3 褐煤热解半焦固定床气化产物对比 |
5.4 不同干燥方式的褐煤固定床气化半焦结构对比 |
5.4.1 红外分析 |
5.4.2 XRD分析 |
5.4.3 比表面积及孔隙分布 |
5.5 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 论文创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介 |
在学期间发表的学术论文 |
在学期间参加科研项目 |
四、硝酸盐热解产物的鉴定(论文参考文献)
- [1]多孔碳基复合材料的制备及其在电化学传感器中的应用[D]. 朱迪. 哈尔滨理工大学, 2021
- [2]枣树枝生物炭制备及对硝态氮、铵态氮的吸附特性与机制研究[D]. 张迪. 塔里木大学, 2021
- [3]光老化微塑料中环境持久性自由基和活性氧(氮)的形成机制及其潜在毒性[D]. 祝可成. 西北农林科技大学, 2021(01)
- [4]青霉素菌渣热解产物特性及生物油催化脱氮机制[D]. 李益飞. 北京科技大学, 2021(02)
- [5]反硝化产甲烷/生物电化学降解含氮杂环化合物及碳氮脱除研究[D]. 高艳娟. 太原理工大学, 2020(01)
- [6]生物炭强化希瓦氏菌还原转化硝基苯类化合物的机制[D]. 王贺飞. 浙江大学, 2020
- [7]生物炭基异养硝化菌固定化体对水中氨氮的去除和N2O排放的影响[D]. 任静. 太原理工大学, 2020(07)
- [8]生物炭耦合生物电化学系统强化有机污染物降解的长距离电子传递机制[D]. 蔡茜茜. 福建农林大学, 2020
- [9]燃气部分氧解耦煤化学链燃烧中硫的演化机制研究[D]. 李贺宇. 华北水利水电大学, 2020
- [10]不同干燥方式对褐煤物化性质及热转化特性影响[D]. 王小华. 中国矿业大学(北京), 2018(01)